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本页为「锂电池相关」板块（5 篇）。所有文献均经 Crossref 逐条核验，点击 DOI 可直接跳转原文。
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锂电池相关
锂电池相关 5 篇（主动学习电解液设计1 · 无氟凝胶电解质1 · 无 EC 宽温电解液1 · 多功能添加剂1 · 自修复隔膜1）01
锂电 · 主动学习电解液设计
主动学习贝叶斯实验设计无负极锂金属电池电解液溶剂筛选Cu||LFP1M LiFSA
主动学习从 38 万虚拟溶剂中筛无负极电解液：58 个数据点起步、7 轮收敛出 4 种醚类
Active learning accelerates electrolyte solvent screening for anode-free lithium metal batteries
DOI 10.1038/s41467-025-63303-7
期刊 Nature Communications, 2025, 16(1), 8396 IF ≈ 14.7 | 被引 49 次
作者 Peiyuan Ma, Ritesh Kumar, Ke-Hsin Wang, Chibueze V. Amanchukwu（共 4 位作者）
图：论文关键图（版权归原出版方，详见原文）
选题理由
无负极电池的电解液开发长期靠试错：溶剂化学空间有上百万个分子，实验通量却只有几十个点位。机器学习进来后大家又发现电池数据「又少又噪」，数据饥渴的深度模型根本喂不饱。本文用主动学习（序贯贝叶斯实验设计 + 贝叶斯模型平均）正面回答「小数据怎么用」这个问题。
设计策略
以 Cu||LFP 无负极电池第 20 圈归一化容量为靶标，从 PubChem/eMolecules 约 100 万分子出发，过滤不良官能团与低可合成性分子后剩约 38 万候选；以 58 个内部循环数据点为初始训练集，用 4 种协方差核的高斯过程回归加贝叶斯模型平均构建代理模型，每轮约测 10 个电解液，实验反馈迭代精化预测。
关键结果
7 轮主动学习共测试约 70 个电解液，锁定 4 种媲美最先进水平的醚类溶剂：批次最佳 20 圈放电容量 124 mAh/g，部分体系支持 2 C 循环与 −20 ℃ C/2 低温循环；Li⁺ 迁移数 0.47–0.53，最优体系 20 ℃ 电导率 3.5 mS/cm，拉曼显示接触离子对+聚集体占比 60–100%，XPS 证实内层为富无机阴离子衍生 SEI。
读后点评
58 个数据点撬动 38 万分子空间——杠杆来自「序贯 + 模型平均」的组合：高斯过程的不确定性估计决定下一轮测什么，BMA 压制单一核函数的过拟合，这套框架对任何实验通量有限的电解液课题组都可直接复用。另一层价值在评测协议：以 Cu||LFP 第 20 圈容量为目标函数，比「对称电池循环圈数」更贴近无负极体系的失效本质。局限：筛出的 4 种溶剂是「追平」而非超越 SOTA，说明醚类为主的搜索先验可能限制了上限；靶标是单点容量，高温产气等实用指标尚未纳入优化。
02
锂电 · 无氟凝胶电解质
无氟凝胶聚合物电解质Li₂O 富集 SEI(200) 择优沉积NCM811800 圈 84.7%t⁺ 0.77
无氟凝胶聚合物电解质造 Li₂O 富集 SEI：3 C 800 圈保持 84.7%，1 Ah 软包实容 0.996 Ah
Fluorine-free gel polymer electrolyte for lithium oxide-rich solid electrolyte interphase and stable Li metal batteries
DOI 10.1038/s41467-025-64345-7
期刊 Nature Communications, 2025, 16(1), 9308 IF ≈ 14.7 | 被引 30 次
作者 Weijian Xu, Lingxi Zhou, Songxin Lu, Jiahui He, Yongbin Xu, Lei Tian（共 6 位作者）
图：论文关键图（版权归原出版方，详见原文）
选题理由
氟化策略几乎成了锂金属电解液的默认选项——LiF-rich SEI 确实好用，但含氟试剂贵、环境负担重，PFAS 监管也在收紧。问题是：不用氟，还能靠什么造出既致密又快离子的 SEI？本文用 O/N 杂化 SEI 给出了一条无氟路线。
设计策略
构建无氟准固态凝胶聚合物电解质 PVM-GPE：分解产生含 O/N 的杂化 SEI，该结构引导锂沿 (200) 晶面择优沉积并提升电荷转移效率；凝胶骨架兼顾离子传导与界面贴合，取代氟化试剂承担成膜职能。
关键结果
25 ℃ 电导率 1.4×10⁻³ S cm⁻¹、t⁺ 0.77、活化能 10.89 kJ mol⁻¹；Li||NCM811 全电池 3 C 循环 800 圈容量保持 84.7%；对称电池 1 mA cm⁻² 稳定镀/剥锂 1500 h、极化仅 0.26 V；软包 0.2 C 放电 208 mAh g⁻¹，1 Ah 级软包实际容量 0.996 Ah；匹配 8 mg cm⁻² 高载量正极 0.5 C 仍达 149.5 mAh g⁻¹。
读后点评
最值得琢磨的是 (200) 择优沉积：大家熟悉的「LiF 调晶面」路线被 O/N 杂化层复刻了，说明调控沉积取向的核心是界面输运均匀性而非氟本身——这为无氟配方提供了明确的机理靶点。t⁺ 0.77 配 1.4 mS/cm 的「双高」组合在凝胶体系里少见，聚合物选型与交联设计值得细读；软包、1 Ah、高载量的数据链也完整，是凝胶电解质工作里少见的实用化闭环。局限：Li||Cu 库仑效率 94.8–95.3%，对凝胶体系尚可但离液态最优仍有差距；Li₂O-rich SEI 在长循环中的力学演化未追踪，无氟也不等于零环境负担，聚合物单体的合成足迹文中未评估。
03
锂电 · 无 EC 宽温电解液
无 EC 电解液低配位溶剂EMC阴离子主导溶剂化宽温 −20~60 ℃4.5 V 石墨全电池
无 EC 电解液打通 −20~60 ℃ 宽温 4.5 V：低配位 EMC 造阴离子主导溶剂化，石墨 SEI 不靠 EC
Ethylene Carbonate Free Electrolyte for Wide-Temperature 4.5 V Lithium-Ion Battery
DOI 10.1002/adfm.202531443
期刊 Advanced Functional Materials, 2026, 36(33), e31443 IF ≈ 19.0 | 被引 2 次
作者 Xinbo Zhao, Qilong Yang, Xiuqing Zhang, Yongzhu Fu, Wei Guo（共 5 位作者）
选题理由
EC 是石墨负极 SEI 的「开业元勋」，但熔点 36.4 ℃ 决定了它天生不适合宽温场景，>4.3 V 又会氧化分解。无 EC 配方的死结在于：没有 EC 就没有稳定 SEI，石墨剥离与电解液分解接踵而至。本文的思路不是找「EC 替身」，而是重排溶剂化结构让成膜由阴离子接管。
设计策略
以低配位数溶剂 EMC 为主体构建阴离子主导溶剂化鞘，再引入一种电压耐受、性质类似 EC 的宽温溶剂微调溶剂化热力学——界面化学与溶剂化热力学协同：阴离子在石墨表面还原成膜替代 EC 职能，同时规避 EC 的熔点与高压氧化两个先天缺陷。
关键结果
所得电解液兼具优异热稳定性、界面兼容性与高压耐受，驱动石墨||NCM811 全电池在 4.5 V 截止电压下稳定循环，并在 −20 至 60 ℃ 宽温区间维持 SEI 稳定与高离子传输动力学。
读后点评
这篇的价值在于把「无 EC」从配方禁区变成了设计变量：EC 承担的两个职能（成膜、离子传输）被拆开——成膜交给阴离子衍生的无机 SEI，传输交给低配位 EMC 主体。这个「职能拆解」的思路可迁移到任何「少 X 就不行」的组分上：先问 X 到底干了什么，再分别找接替者。宽温 + 4.5 V + 石墨全电池的组合贴近实用，比多数只在 Li||NCM 半电池里演示高压的工作扎实。局限：摘要与正文未给出具体的宽温容量保持率数字，引用时需回原文核对循环条件；阴离子成膜对盐浓度的依赖（是否需要高浓）也未在摘要层面交代。
04
锂电 · 多功能添加剂
多功能添加剂膦酸酯 DBP自由基清除抑制 LiPF₆ 水解4.8 V正负极双端成膜
膦酸酯添加剂 DBP 一剂四修：4.8 V 高压、−10~60 ℃ 宽温、耐湿抑 LiPF₆ 水解、对称电池 450 h
Multifunctional Electrolyte Additive toward Moisture-Tolerant, High Voltage (4.8 V) and Wide Temperature (-10 to 60 °C) Adaptable Lithium-Ion Battery
DOI 10.1002/aenm.202502893
期刊 Advanced Energy Materials, 2026, 16(1), e02893 IF ≈ 22.5 | 被引 11 次
作者 Chaoqi Shen, Peng Yang, Chenxi Fu, Xinyu Hu, Lulu Liu, Kexin Cai, Kai Zhang, Liang Wang（共 8 位作者）
选题理由
添加剂开发的老套路是「一剂一职」：成膜的管 SEI、耐高压的管 CEI、除水的扫 HF，配方表越拉越长，添加剂之间的竞争副反应也越来越难控。本文反其道行之：用膦酸酯官能团的化学多样性把四件事压进同一个分子。
设计策略
设计含氟、磷酸酯与苯基三官能团的膦酸酯添加剂 DBP（diethyl [4-(trifluoromethyl) benzyl] phosphonate）：优先分解在正负极两侧同时形成机械坚固且离子导通的 EEI——CEI 抑制过渡金属溶出与阳离子混排；分子本身还承担加速 Li⁺ 传输、清除自由基、抑制 LiPF₆ 水解三重辅助职能。
关键结果
优化 DBP 用量后，Li||NCM622 在 60 ℃ 高温、−10 ℃ 低温与 4.6/4.8 V 高截止电压等苛刻条件下均取得优于基准的性能；Li||Li 对称电池 0.5 mA cm⁻²/0.5 mAh cm⁻² 稳定循环超 450 h。
读后点评
「一个分子管四件事」的可行性来自官能团分工：磷酸酯亲正极、C–F 供 LiF、苯基抗氧化、P–O 骨架捕 HF——与其说这是添加剂，不如说是一颗「分子级复方药」。对做添加剂的读者，可以带走一张官能团-职能映射表来设计自己的多功能分子，比拼凑三四种添加剂的复配方案更可控。450 h 的对称电池数据说明负极侧成膜质量过关。局限：全文演示在 Li||NCM622 半电池与对称电池层面，石墨全电池与软包验证缺失；「耐湿」的量化边界（多少 ppm 水）未在摘要给出；4.8 V 下 CEI 对过渡金属溶出的抑制幅度需查原文定量数据。
05
锂电 · 自修复隔膜
自修复隔膜UPy 四重氢键PE-HEMA 共聚物超分子网络PEO 共混无溶剂热压成膜
UPy 四重氢键自修复隔膜：40 ℃ 自主愈合、枝晶短路后功能恢复，LFP 全电池 1000 圈保持 81.5%
Self-Healing UPy-Functionalized Polyethylene Networks: A Robust Platform for Resilient and High-Performance Lithium Battery Separators
DOI 10.1002/advs.77850
期刊 Advanced Science, 2026, e77850 IF ≈ 13.6 | 被引 0 次
作者 Daniele Callegari, Arkadiusz Zych, Roberta Pinalli, Enrico Dalcanale, Eliana Quartarone（共 5 位作者）
选题理由
隔膜是电池里最「沉默」的部件，也是针刺与枝晶事故的第一现场：聚烯烃隔膜韧性差、机械损伤不可逆。把自修复化学引入隔膜的设想早已有之，难点是愈合温度高、膜厚失控、离子输运被牺牲。本文用超分子化学在 35–40 μm 实用厚度内把三件事同时做顺。
设计策略
合成三种 UPy 接枝密度的 PE-HEMA 共聚物：UPy 基元经四重氢键可逆二聚，在基体内形成动态超分子网络，赋予自主修复机械缺陷的能力；与高分子量 PEO 共混提升电解液亲和与离子传输，35–40 μm 复合膜经快速无溶剂热压一步成型。
关键结果
复合膜在 40 ℃ 温和条件下实现高效自修复，电解液润湿性与离子电导率同步提升；Li||Li 对称电池中枝晶诱发的短路后隔膜经网络重组恢复功能；LFP 基全电池 1000 圈后放电容量约 130 mAh g⁻¹、保持率 81.5%，热安全性同步改善。
读后点评
「枝晶短路后功能恢复」是全文最戏剧性的数据：常规隔膜一旦被锂枝晶刺穿就是永久失效，而 UPy 网络的可逆重组让它有了「断路自愈」的能力——这把隔膜从被动屏障升级成了主动安全元件，对长寿命储能场景价值直接。40 ℃ 的温和愈合窗口也说明四重氢键的键能选对了：太强愈不动、太弱撑不住膜力学。无溶剂热压成型工艺与干法电极思路同源，产线兼容性值得预期。局限：LFP 全电池倍率与温度窗口未展示；愈合对「已沉积锂」的处理（是否需要先脱锂）未讨论；1000 圈 81.5% 的保持率在 LFP 体系里属中上而非顶尖。
编辑手记 · 锂电池相关
这一期锂电五篇读下来，主题词是「绕开惯性依赖」——电解液设计正在一条条卸掉默认选项。第一步卸掉试错：主动学习用 58 个内部数据点撬动 38 万虚拟溶剂空间，7 轮收敛出 4 种醚类，Cu||LFP 第 20 圈容量被当成优化目标函数，评测协议本身就比结果更有参考价值。第二步卸掉氟：无氟凝胶聚合物电解质用 O/N 杂化 SEI 复刻了「LiF 调晶面」的能力，锂沿 (200) 面择优沉积，t⁺ 0.77 配 3 C 800 圈 84.7%，1 Ah 软包把故事讲到了实用化那一级。第三步卸掉 EC：低配位 EMC 造阴离子主导溶剂化鞘，把 EC 的成膜与传输职能拆开分别接管，石墨||NCM811 在 4.5 V、−20~60 ℃ 下稳定运行。第四步做加法：膦酸酯 DBP 一剂四修，成膜、传质、抗氧化、抑水解压进同一个分子，4.8 V 加 −10~60 ℃ 全都接住。最后一篇把镜头转向隔膜：UPy 四重氢键网络让隔膜在 40 ℃ 自主愈合、枝晶短路后功能恢复——被动屏障第一次有了主动安全属性。合起来读，设计自由度来自「先问默认组分到底干了什么」，职能拆清楚了，替代方案才有靶点。
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